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这位校长让石墨烯登顶Science,创造了世界之最!

作者: 探索奥秘 发布时间: 2021年05月01日 05:26:38

  生物离子通道通过原子级过滤器快速和选择性地进行门离子传输,以维持重要的生命功能。研究人员开发了人工孔隙结构,以探测离子扩散动力学,模拟生物系统,在生命科学、过滤和能量存储方面的基础理解和应用。目前已经开发了在连续体框架中的离子传输理论,其具有通过常规纳米制造工艺制造的孔,但是这些孔的尺寸超过了水合离子的直径,从而否定了离子的选择性透过的可能。

  单壁碳纳米管已经成为离子传输的有趣的候选者。然而,这些通道大多在1 nm尺度上,考虑到典型的埃级大小的水合离子和测量的扩散系数(约1.9×10-9 m2/s),它们仍然表现出较差的选择性。

  最近已经证实,通过精确控制石墨烯层结构埃级通道尺寸可以提高单价金属离子的选择性。然而,这些埃级通道阻碍了快速扩散(扩散仅为10-11至10-13m2/s的量级),因为水合离子在进入较窄的通道空间时遇到空间位阻。在原子尺度上也缺乏门控能力来模拟生物通道的类似晶体管的行为。

  

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  加州大学伯克利分校Yahui Xue/Yang Xia(共同第一作者)和香港大学张翔教授在Science发文,报道了一种基于电门控石墨烯通道(高度~3 Å)的原子级离子晶体管,同时具有超快和选择性离子输运,比离子在水体中的扩散快两个数量级(2.0×10-7 m2/s)。通过施加电门控,可以控制石墨烯层的平均表面电位,从而改变离子插入通道的能垒。由于水合离子插入的临界能量垒,原子尺度离子输运表现出一个阈值行为。原位光学测量表明,超快离子输运可能源于离子的高密度堆积及其在石墨烯通道内的协同运动。

  

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  图1. A&B,使用三电极配置的原子尺度石墨烯通道器件电位控制示意图;C,分别在-1.2 V (ON状态)和开路(OFF状态)下,0.2 M浓度梯度驱动下,钾离子通过石墨烯通道的扩散速率。

  石墨烯通道器件由单片的多层还原氧化石墨烯(rGO)薄片制成,层间间距l≈0.45 nm。器件由一个独立的氮化硅薄膜上支撑,薄膜上有一个用于离子流动的矩形孔,并夹有栅极和绝缘层,用于电位控制(图1A)。在这种构型下,在-1.2 V下观察到钾离子的超快速渗透,(图1C, ON状态),对应一个典型的由浓度梯度驱动的线性模型,其有效扩散系数Deff≈2.0×10-7 m2/s,其高度3Å可与生物通道的选择性过滤直径相媲美。这个扩散系数比水体中的扩散系数高两个数量级,并且超过了在生物通道中观察到的内在扩散系数。相比之下,由于大尺寸水合离子的空间位阻,钾离子在开路电位(OCP)上的扩散可以忽略不计。

  

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  图2. 电控离子渗透

  为了进一步了解孔表面电荷对离子通过原子尺度通道的渗透的影响,作者研究了不同电势下的渗透结果(图2A)。在浓度梯度的驱动下,在阈值电位(-1.0 ~ -1.2 V)以上,离子浓度随时间和外加电势呈线性增加。这表明,在强物理约束和更高的电驱动力下,原子尺度石墨烯通道中的离子插入增加。在阈值以下(从OCP到-0.8 V),离子渗透的变化可以忽略不计。电势依赖的渗透速率图(图2B)显示,阈电压行为是明显的,这表明了克服离子势垒的起始电势。实验结果表明,钾离子的势垒值为~24 kJ/ mol,与文献报道的预测结果相当吻合。

  

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  图3. 电荷插入和离子选择性

  在原子大小的石墨烯通道中也观察到一价金属离子选择性的提高。为了合理地比较不同碱金属离子的渗透速率,在填料室中填充LiCl、KCl和CsCl的混合物,各0.2 M,在同一溶液中。图3B显示了不同阳离子在-1.0到-1.2 V电位范围内的渗透速率。在-1.0 V,K+/Li+的选择比高达9.0。总渗透速率随电势的增大而增大,与钾离子的测量结果一致。

  本文结果不仅提供了对生物系统中快速离子渗透的基本理解,而且还为离子电池、海水淡化和医疗透析相关的高度可控和超快离子传输提供了启发。

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